3D打印技术制备催化剂及其性能研究
3D打印技术成功制备了一种三维双金属(3D MG/Cu)催化剂，并研究了3D MG/Cu催化剂对罗丹明B的催化降解行为，揭示了3D MG/Cu高催化活性的来源，展示了3D MG/Cu可工业化应用的前景。得到以下几点结论：
- 3D MG/Cu催化剂对罗丹明B的降解性能
- 3D MG/Cu催化剂对罗丹明B分子具有优异的催化降解活性和稳定性。其反应速率常数为0.64 min⁻¹，远高于目前大多数非晶态合金催化剂的降解速率。
- 同时3D MG/Cu能有效降低有机废水的COD值：反应1.5 h后，混合染料溶液的COD去除率约为74%；诺氟沙星溶液和双酚A溶液在反应8 h后COD去除率约为83%和70%。
- 此外，3D MG/Cu具有超高的催化循环稳定性，可重复使用73次而降解效率没有明显下降，循环次数为目前文献报道的最高值。
- 3D MG/Cu催化剂优异催化活性的来源
- MG具有高本征催化活性。
- MG与Cu之间的原电池效应加速了催化剂的电荷转移能力。
- MG与Cu之间的协同效应，加速了Fe³⁺向Fe²⁺的转变，从而加速了催化降解效率。
- 其独特的三维多孔结构，能够加速反应过程中的物质传输，使得反应物能够更加方便的接近活性位点。
- 3D MG/Cu催化剂的催化稳定性保证因素
- 3D MG/Cu催化剂表面稳定，在催化降解过程中氧化物生长速率慢，不易覆盖催化剂表面。
- 同时3D MG/Cu表面局部区域在降解过程中自发形成纳米多孔结构，增加了表面的反应活性位点数量。
- 这两个因素保证了3D MG/Cu的优异的催化稳定性。
水污染治理与非晶态合金催化剂研究
水污染严重威胁到生物圈所有生物的健康生存，如何治理水污染是目前亟待解决的一个问题。据报道非晶态合金能高效降解水体中有机污染物，为廉价高效地解决水体污染问题洒下了一缕阳光。但现用的非晶条带和粉末存在比表面积小、分离困难等问题。
- 非晶合金多孔框架的制备与研究
- 通过激光选区熔化3D打印方法成功制备了非晶合金多孔框架，研究了构型对3D打印非晶合金的结构影响。
- 结合脱合金化技术，成功制备了易于分离的三维分级纳米多孔铜催化剂，研究了该催化剂对甲基橙染料的降解行为及催化机理。
- 非晶合金/铜复合三维双金属催化剂的制备与研究
- 为提高非晶合金的催化性能，通过3D打印技术制备了一种易分离的非晶合金/铜复合的三维双金属催化剂，并研究了催化剂对罗丹明B等有机污染物的催化降解行为，并提出了催化性能提高的原因。
- 研究结果
- 激光选区熔化技术：适合于成形制造形状复杂的多孔非晶合金，且成形精度高。3D打印制备的Zr基非晶合金含量高，约在74%~90%。3D打印Zr基非晶合金中有两个区域：熔池和热影响区，熔池内合金为纯非晶结构，热影响区内发生部分晶化。同时发现，孔洞状结构有助于提升非晶含量，主要原因是孔洞结构边界较多，边界处熔池不受约束导致的。
- 脱合金化工艺：建立了脱合金化工艺与纳米多孔铜孔径之间的关系。比较了不同几何形状的三维分级多孔催化剂的催化性能，发现三维立体结构较立方块状样品具有更高的催化降解甲基橙的能力。这是因为分级多孔催化剂的毫米级孔洞有助于提升催化剂的比表面积，同时有利于甲基橙分子和OH的扩散。
- 栅格状三维分级多孔催化剂(3D NP-Cu)：对甲基橙等染料分子具有较高的催化降解活性。在30 min内能去除90%以上的染料分子，去除近90%的COD值。同时3D NP-Cu依旧具有良好的催化循环稳定性，在循环利用5次之后降解效率没有发生明显下降。其良好的催化活性来源于其独特的三维分级多孔结构，能够加速反应过程中的物质传输，使得反应物能够更加方便的接近活性位点。此外脱合金化过程中形成的均匀分布的Cu₂O在催化降解过程中同样扮演了关键性角色，如高效催化双氧水分解，光催化降解有机污染物等。
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